Основан 10 марта 1923 года. Первым президентом клуба стал Хосе Калдуш Альмела (José Calduch Almela). Изначально цветами клуба были чёрный и белый (белые футболки и чёрные шорты), а в 1946 году было принято решение поменять их на жёлтый и синий — такими они остаются и по сей день.

Стадион Эль Мадригал был введён в действие 17 июня 1923 года, а первый (товарищеский) матч команда сыграла на нём 21 октября.

Клуб играл в региональных дивизионах до сезона 1955-56, когда обеспечил себе выход в 3-й Национальный Дивизион, в котором играл до сезона 1961-62, когда 14 позиция привела к понижению в классе и возвращению в 1-й Региональный Дивизион. Однако там Вильярреал задержался ненадолго и, заняв в сезоне 1966-1967 1-е место, обеспечил переход в 3-й Национальный Дивизион. С третьей попытки клуб обеспечил повышение в классе с 1-го места, однако задержался во 2-м Национальном Дивизионе лишь на два года, заняв 17-е место в сезоне 1971-72. После четырёх не очень удачных сезонов в 3-м Национальном Дивизионе клуб в последний раз вернулся в 1-й Региональный Дивизион, задержавшись там лишь на сезон 1976-77, по итогам которого с 1-го места снова заработал повышение в Торсеру. В сезоне 1986-87 Подводники заработали повышение в классе и сезоны 1987-88 — 1989-90 провели в Сегунде Б, откуда упали классом ниже. Сезон 1990-91 стал последним в 3-м Национальном Дивизионе — по его итогам, заняв 2-е место, клуб перешёл в Сегунду Б, откуда транзитом со 2-го же места в сезоне 1991-92 — в Сегунду (Лигу BBVA). В течение пяти сезонов клуб занимал места ниже середины турнирной таблицы Лиги BBVA:

1992-93: 13 место

1993-94: 16 место

1994-95: 10 место

1995-96: 15 место

1996-97: 10 место

А в сезоне 1997-98, Подводники заняли 4-е место, что позволило через систему плей-офф заработать впервые за 65 лет путёвку в элитный испанский дивизион. Первый матч в Примере состоялся 31 августа 1998 года — на «Сантьяго Бернабеу» Вильярреал уступил мадридскому Реалу со счетом 4:1. В дебютном сезоне за Вильярреал выступали такие игроки, как Давид Альбельда, Андрес Палоп, Хесус Гарсия Санхуан, Джерардо Гарсия. Несмотря на удачную первую половину сезона, в итоге Вильярреал занял 18-е место, вернувшись в Сегунду. Сезон 1999-2000 клуб завершил на 3-й позиции, возвратив себе право выступать в Высшем Национальном Дивизионе, где и остаётся по сей день. За восемь следующих сезонов клуб занимал с 15-го по 2-е места в Национальном Первенстве:

2000-01: 7 место

2001-02: 15 место

2002-03: 15 место

2003-04: 8 место

2004-05: 3 место

2005-06: 7 место

2006-07: 5 место

2007-08: 2 место

Королевский Кубок

Высшим достижением Вильярреала в Королевском Кубке на сегодняшний день является троекратное достижение четвертьфинала в сезонах 1992-93, 2001-02 и 2007-08.

Еврокубки

Летом 2003 года Подводники выиграли свой первый европейский трофей, обыграв голладский Херенвен в финале Кубка Интертото, что позволило выступить в Кубке УЕФА сезона 2003-04, где клуб достиг полуфинала, в ходе которого уступил Валенсии. Летом 2004 года клуб, переиграв в финале Атлетико Мадрид, снова выиграл Кубок Интертото. В сезоне 2004-05 Жёлтая Субмарина в Кубке УЕФА достигла четвертьфинала, где уступила голландскому клубу АЗ.

Третье место в Испанской Примере в сезоне 2004-05 обеспечило Вильярреалу путевку в третий отборочный раунд Лиги Чемпионов УЕФА, в ходе которого был побежден английский Эвертон. Вильярреал квалифицировался в плей-офф турнира с 1-го места в группе (оставив за бортом турнира английский Манчестер Юнайтед), на стадиях 1/8 и 1/4 финала были побеждены Рейнджерс и миланский Интер соответственно, однако на стадии 1/2 финала Подводники уступили лондонскому Арсеналу.

В сезоне 2007-08 Вильярреал в третий раз участвовал в розыгрыше Кубка УЕФА, уступив на стадии 1/16 финала санкт-петербургскому Зениту.